세륨(IV) 키토산
Aug 19, 2023
Scientific Reports 13권, 기사 번호: 13049(2023) 이 기사 인용
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생물권 내 인산염(V) 이온의 과도한 존재는 수성 생물권화에 부정적인 영향을 미치는 가장 심각한 문제 중 하나입니다. 따라서 인산염(V) 분리는 지속가능한 발전을 위해 중요하다고 여겨진다. 제시된 연구에서는 화학적 공침법을 사용하여 독창적인 세륨(IV) 변형 키토산 기반 하이드로겔(Ce-CTS)을 개발한 후 수용액에서 인산염(V) 이온을 효율적으로 제거하기 위한 흡착제로 사용했습니다. . 과학적 관점에서 볼 때 이는 완전히 새로운 물리화학적 시스템을 나타냅니다. Ce-CTS 흡착제에 의한 인산염(V) 음이온의 흡착 제거 효율은 약 98%를 초과하는 것으로 나타났습니다. 어떠한 변형도 하지 않은 키토산 기반 하이드로겔(비교차결합 CTS)에 비해 4배 더 높습니다. Ce-CTS 흡착제에 대한 인산염(V)의 흡착능의 가장 좋은 결과는 71.6 mg/g이며, 초기 인산염(V) 농도가 9.76 mg/dm3 및 pH 7인 용액에서 흡착한 결과입니다. 흡착제 용량 1g/dm3, 온도 20°C. Ce-CTS 흡착제와 인산염(V) 수용액의 평형 간기 분포 데이터는 이론적 Redlich-Peterson 및 Hill 흡착 등온선 모델과 일치했습니다. 역학적 관점에서 보면 유사 2차 모델이 Ce-CTS 흡착제의 인산염(V) 흡착율을 가장 잘 설명했습니다. 확산 물질 전달 저항에 영향을 미치는 흡착제의 다공성 구조의 구체적인 효과는 Weber-Morris 역학 모델을 사용하여 확인되었습니다. 열역학적 연구에서는 이 과정이 발열이고 흡착이 자발적으로 진행되는 것으로 나타났습니다. CTS를 세륨(IV)으로 변형하면 물리적 흡착(흡착제의 0전하점 증가)과 화학적 흡착(Ce(IV)의 존재를 통해 화학 흡착에 대한 키토산 특성이 크게 향상됩니다. 인산염(V) 음이온에 대한 친화성). 정교하고 실험적으로 검증된 매우 효과적인 흡착제는 수성 시스템에서 인산염(V)을 흡수하는 데 성공적으로 적용될 수 있습니다. Ce-CTS 흡착제는 흡착 공정 조건에서 안정적이며 흡착제 구조의 변화나 무기 충진의 침출이 관찰되지 않았습니다.
인은 생물학적, 산업적으로 매우 중요한 요소입니다. 식물과 동물의 적절한 성장과 발달에 필요한 요소 중 하나입니다. 또한 광물질 비료 및 사료 생산에도 일반적으로 사용됩니다. 이는 유기체의 생명과 적절한 기능에 필수적인 요소이지만, 초과하면 자연 환경을 심각하게 악화시키는 데 불리한 영향을 미칠 수 있습니다. 산업 폐기물과 폐수, 농경지에서 지표수와 지하수로의 용출수 배출은 생물권 내 국부적인 질소와 인 과잉을 초래하는 많은 환경 문제를 야기합니다. 지표수의 과도한 국부 영양분 농도의 특징이자 가장 눈에 띄는 결과는 부영양화 현상입니다. 즉, 수생 식물의 과도하고 빠른 발달 과정은 수생 생물 균형을 방해하여 체계적인 악화를 초래합니다. 자연적으로 발생하는 고체 인 화합물은 상대적으로 낮은 용해도 때문에 생지화학적 주기는 다른 원소의 일반적인 주기와 다릅니다. 인은 자연 환경에서 주로 수권과 지권 사이를 순환하며 용해 및 침전과 관련된 일련의 화학적 및 상 변형에 참여합니다1,2.
인 농도가 0.1mg/dm3보다 높은 물은 부영양화에 민감한 것으로 분류됩니다3. 그러나 도시화된 지역에 위치한 저수지의 인 농도는 0.2 mg/dm34를 크게 초과합니다. 이는 도시 하수 내 총 인의 평균 농도(6.0 mg/dm3)와 밀접한 관련이 있습니다. 5. 부유 고체 및 콜로이드와 같은 용해된 형태의 인은 오르토인산염, 피로인산염 및 유기적으로 결합된 인의 형태로 수성 시스템에서 발생합니다. 총인 농도는 이들 세 가지 인 형태 함량의 합으로 표시됩니다. 가장 큰 그룹은 인산염(오르토인산염)으로 표시됩니다. 이는 주로 환경 pH에 따라 다양한 이온 형태로 식별될 수 있습니다. pH 6 미만에서는 H2PO4- 이온이 우세하고, pH 6 이상에서는 HPO42- 이온이 주로 존재하며, pH 9보다 높으면 PO43- 이온이 우세합니다. 물과 폐수에서 가장 흔한 다중인산염은 피로인산염, 삼중인산염 및 메타인산염인 반면, 가장 일반적인 유기 인산염은 인지질, 인산염, 뉴클레오티드 및 당인산염입니다6.
1 indicate unfavourable conditions for the potential adsorption process. In the discussed case, the calculated value of the RL parameter = 0.0259 < 1 (for the highest experimentally tested initial concentration of adsorbate in the solution—500 mg/dm3), which can be interpreted as theoretically confirmed and observed, practically favourable conditions for adsorption phenomena in the analysed system. It can be assumed, that the presence of cerium dioxide has a certain effect on the formation of the structure of the chitosan network and its intrinsic morphology, influencing the formation of the beneficial structure of the adsorption surface. Neither clusters nor agglomerates of cerium(IV) or phosphate(V) compounds present on the postprocessed adsorbent were observed in the SEM images. However, this indicates that these are uniformly distributed throughout the hydrogel volume, affecting this way the homogeneity of the structure of the adsorption surface (Fig. 3A–C). The RL value, which is relatively close to zero, also indicates a process-favourable irreversibility of adsorption phenomena under the analysed process conditions./p> 1, and the irreversibility of the process in the case of 1/n = 1. The obtained value 1/n = 0.261 confirms the technologically favourable tested system with regard to the new adsorbent structure and the aqueous solution of phosphates(V). In particular, a more accurate analysis taking directly into account the value of n indicates, that for n = 2–10 good adsorption conditions are observed, for n = 1–2 moderately difficult, while n below 1 indicates low adsorption possibilities. For the analysed case the value of n = 3.826 confirms good physicochemical conditions in the system for the course of the adsorption process. Favourable physicochemical conditions are especially related to the amorphous structure of the hydrogel mentioned above, confirmed by XRD analysis results (Fig. S2) and the incorporation of the CeO2 phase into this amorphous structure, which is characterized by a very well-developed specific surface and active centres focused on anions adsorption, due to positive charge of the surface in the expected pH range. Thus, a technologically convenient composite system was obtained, represented by the support (hydrogel), which enables the beneficial and stable development of the active surface represented by the adsorption-active CeO2 crystalline phase, actively counteracting the potential adverse phenomena of its aggregation or agglomeration–which could lead to an unfavourable decrease in the area of interfacial contact with the purified aqueous solution of phosphates(V)./p> 1. The following values of the isotherm model (Eq. (12)) parameters were calculated for the analysed system using non-linear regression: qH = 52.666 (mg/g)(dm3/mg)nH, nH = 0.511, KH = 6.783 (mg/dm3)nH (R2 = 0.981). The value of nH = 0.511 < 1, corresponding to the analysed equilibrium experimental data, indicates thus that adsorption in the studied case is a non-cooperative process./p>